Die Fresken in der Chorkuppel und über den Seitenaltären stellen das Martyrium der Kirchenpatronin, der hl. Katharina von Alexandrien dar, während das große Deckenfresko über dem Schiff ein auffallend profanes Thema hat: den Zweikampf des Antonio di Sanseverino gegen den Grafen Johannes von Sonnenberg aus dem Jahr 1487, den letzterer nach einem Gelübde gewann, im Falle des Sieges in Wolfegg ein Klösterlein zu stiften. Die Erfüllung dieses Gelübdes führte 1502 zur Errichtung der bereits erwähnten Vorgängerkirche und des Klosters, das 1519 von einem Franziskanerkonvent in ein Augustiner-Chorherrenstift mit einem Propst und neun Priestern umgewandelt wurde und bis zu dessen Säkularisierung im Jahr 1806 bestand.

Die Altarbilder des Hochaltars und des rechten Seitenaltares stammen von dem Rubensschüler Caspar de Crayer, der sie 1660 für die Vorgängerkirche anfertigte. Das Hochaltarbild zeigt die Krönung Marias im Himmel als Ausdruck der christlichen Hoffnung auf die Vollendung des Menschen durch Gott. Darunter sind u.a. die Hl. Katharina mit dem Zackenrad und rechts der Hl. Franz von Assisi zu sehen, der zweite Patron der Wolfegger Pfarrkirche.

Eine Kostbarkeit ist die historische Orgel des Gablerschülers Jacob Hör mit 28 Registern auf 2 Manualen und Pedal, das einzige erhaltene Werk dieses Orgelbaumeisters. Die Orgel wurde 1933 einem Umbau unterzogen, bei dem 16 Register der barocken Orgel integriert wurden. Es wurde eine pneumatische Traktur eingebaut, die inzwischen große Schäden aufweist und dem Organisten Unannehmlichkeiten bereitet. Eine Renovierung der Orgel, bei der die klassische Mechanik wiederhergestellt werden soll, ist bereits in Auftrag gegeben.

Viele weitere Ausstattungsdetails, etwa die großartige Kanzel mit den Posaunenengeln, die Grisaillemalereien über den Bogenfenstern, die geräumige Fürstenloge des im benachbarten Schloss ansässigen fürstlichen Hauses von Waldburg-Wolfegg-Waldsee, das Chorgestühl mit kostbaren Intarsien, der barocke Kreuzweg mit der ungewöhnlichen 15. Station und nicht zuletzt die Wolfegger Blumenschmecker auf dem rechten Seitenaltarbild lohnen einen Besuch.

Weitere Kirchenschätze sind nur zu bestimmten Zeiten im Kirchenjahr zu sehen: so die aus der Zeit des neugotischen Umbaus der Kirche stammende Weihnachtskrippe mit den großen Figuren, die vom Hl. Abend bis zum Fest Mariä Lichtmess aufgestellt ist. Vom Aschermittwoch bis zum Karsamstag hängt über dem Chorraum das Wolfegger Fastentuch, eine Darstellung Christi vor dem Kreuz (Arma-Christi-Motiv) aus der Zeit um 1620. Es ist eines von vier noch erhaltenen historischen Fastentüchern im süddeutschen Raum, wurde 1988 nach Jahrzehnten des Vergessens wiederentdeckt und restauriert.

An den vier großen Hochfesten Weihnachten, Dreikönig, Ostern und Pfingsten wird zum eucharistischen Segen in der feierlichen Vesper die zuletzt 2003 restaurierte Wolfegger Baummonstranz verwendet, eine teilvergoldete Augsburger Silberarbeit aus der Zeit um 1675. In mit Akathusblättern besetzten Ranken umrahmen Heilige das Allerheiligste. An denselben Hochfesten sind auf den Altären die Apostelreliquiare des Wolfegger Silberschatzes zu sehen, zwölf um 1750 gefertigte Silberfiguren der Apostel, die über ihren gefassten Reliquien stehen. Die ebenfalls zum Wolfegger Silberschatz gehörige Silbermadonna ziert vom 1. bis 31. Mai den zum Maialtar geschmückten linken Seitenaltar. An Fronleichnam werden bei der Prozession, die auch in dem Innenhof des Schlosses führt, die zum Teil recht schweren historischen Kirchenfahnen mitgetragen.

Im Herbst schließlich ist in den Wochen nach dem Erntedankfest der Wolfegger Früchteteppich vor dem Kreuzaltar zu sehen, auf dem meist klassische ikonographische Motive ausschließlich mit echten Früchten "gemalt" werden. Weitere Schätze, die zum Teil aus der Zeit des Kollegiatstiftes stammen, wie Kelche, Leuchter, Vortragekreuze, Meßgewänder ... finden in den Gottesdiensten der Pfarrgemeinde weiterhin regelmäßige Verwendung.